Development of interfacial catalysts for CO2 hydrogenation using machine learning and DFT. – (Lorris Toucouere / Thèse / LPCNO). – 13/11/2026, 9H30

Soutenance de thèse

Lorris Toucouere – 135 Av. de Rangueil, 31400 Toulouse – salle Amphithéâtre Sophie Germain – 13/11/2026, 9 H30

Résumé:
L’optimisation des catalyseurs pour l’hydrogénation du dioxyde de carbone représente un défi à la fois environnemental et technologique. La valorisation de cette molécule particulièrement stable nécessite une activation efficace, qui s’appuie sur une approche interfaciale combinant des nanoparticules métalliques, un support actif et des liquides ioniques. Cependant, face à l’immensité de l’espace chimique des liquides ioniques et à la complexité des arrangements structuraux à l’interface, une approche purement expérimentale par essais-erreurs en laboratoire s’avère impossible en raison des coûts matériels et temporels. L’objectif de cette thèse, intégrée au projet ANR LICORN, est de s’affranchir de ces contraintes en exploitant les outils de l’apprentissage automatique couplés à des calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Ce travail de recherche s’articule ainsi autour de deux axes complémentaires, la structuration des données et le développement de modèles prédictifs.
La première partie de ce travail est dédiée à la constitution et à la gestion de quatre bases de données différentes. La précision et la fiabilité de l’intelligence artificielle dépendant directement de la qualité des bases d’apprentissage, cette partie vise à nettoyer, filtrer et standardiser l’ensemble de ces données. Un effort tout particulier a été consacré à la curation des données expérimentales présentes dans la littérature pour la construction d’une base de données dédiée à la solubilité du dioxyde de carbone. Une deuxième base de données existante a été utilisée pour obtenir les températures de fusion des liquides ioniques. Une troisième a été générée à partir des énergies d’adsorption aux interfaces entre liquides ioniques et métaux issues de calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Enfin, une base de données répertoriant la conversion du dioxyde de carbone ainsi que les rendements en méthane et en monoxyde de carbone, a été générée en collaboration avec une doctorante expérimentatrice du projet LICORN. L’enjeu est de convertir ces paramètres physico-chimiques et ces performances catalytiques en représentations numériques directement exploitables par les algorithmes. Deux
La deuxième partie vise à modéliser les propriétés physico-chimiques des interfaces et à concevoir de nouvelles structures. Dans un premier temps, des descripteurs moléculaires sont développés pour traduire la structure des cations et des anions, en exploitant leurs caractéristiques obtenues soit à partir de représentations textuelles simplifiées (SMILES) comme les morgan fingerprint, soit issues de calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité comme le bag of bonds (modifié). À partir de ces variables, des modèles de substitution sont construits afin de prédire des propriétés clés, les énergies d’adsorption aux interfaces liquide/métal, la température de fusion des liquides ioniques, ainsi que la solubilité du dioxyde de carbone. Un effort important a été consacré au développement de ce modèle de substitution de la solubilité du CO2 dans des liquides ioniques, à travers une comparaison de plusieurs algorithmes d’apprentissage automatique, incluant les réseaux de neurones, les régressions à vecteurs de support, les forêts aléatoires et les méthodes de boosting de gradient, combinés à différents ensembles de descripteurs, dans le but d’évaluer leur capacité à généraliser. En parallèle, un algorithme de génération de structures a été développé pour concevoir virtuellement un ensemble de nouveaux liquides ioniques potentiels. Enfin, ces modèles prédictifs et cet outil de génération sont couplés au sein d’un système général. Cette fusion permet d’évaluer l’activité et la sélectivité des systèmes catalytiques de l’hydrogénation du dioxyde de carbone pour des milliers de structures candidates.